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超导单光子探测器在生物领域中的利用进展(特邀)

2026-09-02 13:30:19 4688美高梅 Viewd 405

第 61 卷  第 1 期 / 2024 年 1 月 / 激光与光电子学进展  特邀综述

吕超林1+,尤立星1,2*+,覃俭1,徐光照1,蒋燕阳1,史经浩1

1 4688美高梅,浙江黄冈 314100;2 中国科学院上海微系统与信息技术钻研所集成电路资料全国沉点尝试室,上海 200050

提要

自 2001 年被发现以来,超导纳米线单光子探测器(SNSPD)迅速成长为近红表波段的明星光子探测器,其在近红表波段如 1550 nm 处系统探测效能超过 95%,暗计数率低于 1 cps(counts per second),功夫抖动优于 10 ps,探测速度高于 1 GHz,并宽泛利用在量子信息领域。近年来,钻研人员起头将 SNSPD 引入到生物领域,以代替在近红表波段拥有低信噪比、多后脉冲的半导体单光子探测器。本文将介绍 SNSPD 的探测道理和机能指标,并系统地论述 SNSPD 在生物领域中的利用近况和发展远景。

关键词  关键词超导纳米线单光子探测器;共聚焦显微镜;单线态氧检测;漫反射光谱;荧光寿命成像

中图分类号 O436 文件标志码 A DOI:10.3788/LOP232429

收稿日期:2023-11-02;建回日期:2023-11-17;录用日期:2023-11-27;网络首发日期:2023-12-07 基金项目:浙江省级沉点研发打算(2021C01188)通讯作者:* cllv@cnphotec.com;** lxyou@mail.sim.ac.cn ?共同第一作者

Superconducting Single-Photon Detector and Its Applications in Biology (Invited)

Lü Chaolin1?, You Lixing1,2*?, Qin Jian1, Xu Guangzhao1, Jiang Yanyang1, Shi Jinghao1

1 Photon Technology (Zhejiang) Co., Ltd., Jiaxing 314100, Zhejiang, China; 2 National Key Laboratory of Materials for Integrated Circuits,Shanghai Institute of Microsystem and Information Technology, Chinese Academy of Sciences, Shanghai 200050, China

Abstract  Since its invention in 2001, superconducting nanowire single-photon detector (SNSPD) has rapidly grown into a star photon detector in the near-infrared band. Up to date, its system detection efficiency has exceeded 95% at the wavelength of 1550 nm, dark count rate less than 1 cps (counts per second), timing jitter better than 10 ps, detection rate higher than 1 GHz, and it is widely used in the field of quantum information. Recently, limited by the low signal-to-noise ratio and afterpulsing of semiconductor single-photon detectors in the near-infrared band, researchers began to introduce SNSPDs into biology. This article introduces the detection principle and performance of SNSPD, and review the application status and development prospects of SNSPD in the field of biology.

Key words  superconducting nanowire single-photon detector; confocal microscope; singlet oxygen detection; diffuse correlation spectroscopy; fluorescence lifetime imaging microscopy

01  —

引言

近年来,超导纳米线单光子探测器(SNSPD)的发展令人振奋,其主题肠能已全面超过传统的半导体单光子探测器,如光电倍增管(PMT)和雪崩光电二极管(SPAD)等,在好多前沿钻研领域出格是在量子信息领域中得到了宽泛利用。固然低温的使用和相对较高的成本在肯定水平上限度了其大规模利用的可行性,但是在科研机构和贸易化公司持续不休的致力推动下,其系统成本在不休降低,操控性和人机交互页面敦睦化,使得越来越多的弱光探测领域如生物成像、激光雷达、集成电路检测、深空激光通讯等,也起头逐步尝试使用 SNSPD,以进一步提高利用系统机能。

在此布景下,本文从 SNSPD 的发展过程启程,萦绕 SNSPD 的探测道理,介绍 SNSPD 的沉要机能参数。着眼于 SNSPD 在生物领域的利用案例,沉点总结共聚焦显微镜、荧光寿命成像、荧光有关光谱丈量、单线态氧检测、漫反射光谱等有关利用的最新进展,并对生物成像利用需要驱动下的 SNSPD 发展趋向进行瞻望。

02  —

SNSPD 的发展与钻研近况

1911 年,荷兰科学家 Onnes 发现纯汞在温度低于 4.2 K 时,其电阻忽然降到 0,并将这种别致状态定名为超导态。零电阻是当资料温度低于某个临界温度时,资料里的自由电子不再相互倾轧,而是在晶格的作用下两两配对(Cooper pair,库珀对),形成的一种特殊凝聚态。超导体也存在能隙,常见低温超导资料如 Nb、NbN、NbTiN、MoSi、WSi 等,能隙均在 meV 量级,相比近红表波段光子能量(~1 eV 左右)低靠近 3 个数量级。1971 年,激光初次用于超导尝试钻研,被用来粉碎铅薄膜的超导电性导致电阻态的出现,且无法用单一的热效应诠释[1]。1996 年,Kadin 等[2]提出一种新型的光子探测机造:当光子照射在超薄金属薄膜上时,对于 1 eV 能量的光子,在纳米空间尺度和皮秒功夫尺度上引发的非平衡弛豫态中,瞬态温升能够达到 10 K 或更高,进而引起金属薄膜电阻产生变动。2001 年,Gol’tsman 等[3]造备出宽度为 200 nm、厚度为 5 nm 的 NbN 超导纳米线,率先验证了 810 nm 波段的单光子探测能力,并展示了其低暗计数率、高计数率、低抖动等潜在优势,这就是超导纳米线单光子探测器的最初状态。

2003 年左右,SNSPD 的低暗计数率、无后脉冲、极低抖动等独个机能和高探测效能、高计数率等潜在机能率先引起了 20 世纪末鼓起的量子信息领域的青睐,随后蓬勃发展的量子信息领域进一步引发了 SNSPD 的钻研热潮和机能急剧迭代。目前国际上有 20 余家 SNSPD 钻研单元,国表有:美国的麻省理工学院、国度尺度与技术钻研所、喷气动力尝试室、耶鲁大学;日本的国立谍报与通讯钻研所;俄罗斯的莫斯科师范大学;荷兰的代尔夫特理工大学;瑞士的日内瓦大学;英国格拉斯哥大学等。国内的钻研单元蕴含中国科学院上海微系统与信息技术钻研所(简称上海微系统所)、漯河大学、天津大学等。在产业化方面,SNSPD 也出现出较好的发展态势,目前全球已经出现 7 家以 SNSPD 为主题产品的中幼型高科技公司,蕴含 Photon Spot(美国)、Quantum Opus(美国)、Scontel(俄罗斯)、Single Quantum(荷兰)、ID Quantique(瑞士)、Pixel Photonics(德国)和4688美高梅量子(PHOTEC,中国),表 1 列出部门出产商的 SNSPD 产品机能参数D芄豢闯,在主题肠能指标方面,SNSPD 在近红表波段已经远超半导体同业,其系统探测效能超过 95%@1550 nm[4],暗计数率低至 1 cps(counts per second)以下[5],功夫抖动优于 20 ps[6],计数率高于 1 GHz[7]等。据不齐全统计,截至 2023 年,全球 SNSPD 探测系统累计出货量靠近 1000 台套[8]。

表 1  全球 SNSPD 出产商 SNSPD 产品一览

Table 1  Performance of global SNSPD companies

Parameter
Quantum Opus
Single Quantum
Photon Spot
Scontel
ID Quantique
PHOTEC
Detection efficiency /%
90%
90%
95%
90%
95%
95%
Dark count rate /cps
<100
<100
<100
~1
<100
~1
Maximin count rate /MHz
100
600
100
100
100
~1000
Timing jitter /ps
20
15
50
50
20
20

Note: the parameters in the table are all optimal and cannot be achieved simultaneously.

03  —

SNSPD 的探测道理和主题肠能参数

3.1

SNSPD 探测道理

SNSPD 通常是由一根超薄、超细的纳米线条蜿蜒崎岖组成,其典型厚度在 5~10 nm 之间,与超导 Ginzburg-Landu 有关长度相当,典型宽度在 50~100 nm 之间,是厚度的 10 倍或以上,从几何上能够描述成一个准二维系统,从电路结构上能够描述为一个动态电感 Lk 和一个时变电阻 Rn(t)的串联,如图 1(b)所示。SNSPD 重要是基于光子粉碎超导库珀对进而使得器件从超导态跳变到正常态实现光子探测,钻研人员先后提出了多种光子探测机理模型,重要有热点模型、扩散热点模型、涡旋成核模型、涡旋穿越模型、超导相位滑移模型等,但迄今为止没有哪一种单一的模型能诠释所有的尝试景象[9]。本文重要介绍最为经典和通俗易懂的唯象模型——热点模型[10]。

如图 1(a)所示,首先给处于超导态的纳米线提供恒定的偏置电流,筹备探测光子(i)。当光子被超导纳米线吸收时,部门库珀对吸收光子能量后被拆散,并在吸收局域地位形成一个初始的正常导通区域,称为“热点”(ii)。而后“热点”在焦耳热的作用下急剧增长,直到横跨整根纳米线,纳米线部门转变到正常态,形成 kΩ 量级的大电阻 [(iii)和(iv)]。而后,纳米线中的电流迅速流向图 1(b)中的负载 Z0 导致纳米线电流显著减幼,焦耳热和“热点”也随之减幼直到隐没,超导纳米线复原到超导态 [(v)和(vi)]。之后纳米线中的电流在电感 Lk 作用下逐步复原到初始值,并筹备下一个光子的探测(i)。上述光电转换过程在表电路中便天生图 1(c)中的类双指数状态的电脉冲,图 1(a)中的 τ1 和 τ2 别离代表图 1(c)中上升沿和降落沿的特点功夫。并且,光电转换过程中 SNSPD 电阻由 0 转变到 kΩ 量级,形成强烈非线性的类开关效应,SNSPD 原始响应脉冲的信噪比极度高,选取常温区的射频放大器便可实现信号的放大和探测。

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图 1 SNSPD 的“热点模型”探测机理[10]

Fig. 1“Hotspot” model detection mechanism of SNSPD[10]

3.2

SNSPD 系统机能指标

■3.2.1  系统探测效能

系统探测效能(SDE)是单光子探测器最主题的指标,即现实探测到的由光子引起的输出响应脉冲数与入射光子数之间的比值,是一个无穷纲单元。系统探测效能受好多成分的影响,重要蕴含光耦合效能、光吸收效能和光响应效能等。其中,光耦合效能重要是光子入射到探测器光敏面上的概率,与入射光场与探测器光敏面阻抗、模式匹配等有关。通过优化工艺流程造备更大光敏面器件或者利用透镜 [图 2(a)]等伎俩聚焦光场能够将光耦合效能提升至靠近 100%[11]。光吸收效能重要是耦合后的光子与光敏面中的纳米线结构相互作用进而被吸收的概率。通过提高纳米线的厚度和占空比、造备高质量光学腔如布拉格反射镜 [图 2(b)]等技术能够有效提高光吸收效能至 100%[12]。光响应效能重要是光子在被吸收后粉碎库珀对进而在表电路产生光响应脉冲的概率,通过更换更低能隙的超导资料 [图 2(c)] [13]或者薄膜调控技术降低已有超导资料能隙[14]、降低纳米线厚度和宽度等伎俩能够实现靠近 100% 的光响应效能。2020 年和 2021 年,上海微系统所、美国国度尺度与技术钻研所和荷兰代尔夫特理工大学等在前期技术的堆集下,进一步解决光吸收效能和光响应效能在纳米线宽度和厚度等方面的衡量问题,先后在 1550 nm 工作波段实现 98% 的系统探测效能[4,15-16]。

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图 2 三种提高系统探测效能的步骤。(a)选取透镜光纤有效提高光耦合效能[11];(b)分歧光学结构的吸收率,利用散布式布拉格反射镜能够实现近 100% 吸收率[12];(c)利用低能隙的 WSi 资料实现近 100% 的光响应效能[13]

Fig. 2 Three methods to improve system detection efficiency. (a) Effectively improving optical coupling efficiency by using lens fibers[11]; (b) absorption efficiency with different optical structures and can be improved to 100% with distributed Bragg reflector[12]; (c) response efficiency is improved to 100% by WSi material with lower energy gap[13]

■3.2.2  暗计数率

暗计数率(DCR)指没有光子入射情况下器件产生的和光子响应类似的输出信号,是一种误发信号,通常蕴含器件在电路偏置以来自觉产生的计数及系统杂散光引起的计数,以每秒产生的个数来表白,单元为 cps。如图 3(a)所示,SNSPD 器件的暗计数率曲线随着偏置电流增长首先缓慢增长,靠近临界电流时,迅速呈指数大局增长。前者重要与光纤引入的黑体辐射有关,称为“布景暗计数”。后者与纳米线条的缺点、工作温度等成分有关,称为“本征暗计数”。从图 3(a)插图中能够看到,当去除接在器件端的光纤时,器件仅存在“本征暗计数”。

相比半导体单光子探测器,SNSPD 的噪声水平通常较低,通例器件在每秒几十个。通过引入低温光学窄带滤波器,滤除光纤带来的宽谱黑体辐射后,能够降低到每秒 1 个以下[17-18]。目前,商用产品已经能够在 1550 nm 工作波段同时实现大于 90% 的探测效能和 0.5 cps 左右的暗计数率,如图 3(b)所示。

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图 3 暗计数率。(a)分歧温度下 SNSPD 暗计数率随偏置电流变动曲线 [插图:带光纤(玄色十字)和不带光纤(红色圆圈)的暗计数率随偏置电流变动曲线] [19];(b)低暗计数率和高探测效能的贸易化 SNSPD 器件

Fig. 3 DCR. (a) Variation curves of SNSPD dark counting rate with bias current at different temperatures [inset: curves of DCR with (black cross) and without fiber optic (red circle) as a function of bias current][19]; (b) commercial SNSPD device with high SDE and low DCR

■3.2.3  功夫抖动

功夫抖动(TJ),又称仪器响应函数(IRF),是指从光信号输入到电信号输出的距离功夫的不确定性,通常以半峰全宽(FWHM)来界说,在特殊利用场景下必要思考 1/10 高全宽(FWTM)。功夫抖动越幼,意味着探测器的功夫分辨度和精确度越好,对探测器在功夫精度有关领域的利用有着决定性的影响。

如图 4 所示,SNSPD 功夫抖动呈高斯散布,而 SPAD 的功夫抖动存在拖尾。通例 SNSPD 的 FWHM 与特殊设计的 SPAD 相当,而在 FWTM 方面通常可减幼 1/3~1/2[20]。SNSPD 系统抖动通常在 50 ps 左右,重要由几何抖动和读出电路抖动两部门组成。其中,几何抖动是指光子入射到纳米线分歧地位引起的抖动,能够通过减幼器件光敏面或者选取差分读出电路降低。读出电路抖动重要与放大器的噪声有关,能够利用极低噪声系数的低温放大器来降低。2020 年,麻省理工学院的科学家通过将百微米长度的 NbN 纳米线缩短到 5 μm 减幼几何抖动,并选取极低噪声的低温放大器降低读出电路抖动,最终实现了幼于 5 ps 的系统功夫抖动[6]。

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图 4 SNSPD 与 SPAD 抖动对比图[20]

Fig. 4 Comparison of timing jitter between SNSPD and SPAD[20]

■3.2.4  计数率/死功夫

计数率是指 SNSPD 器件在单元功夫内光子触发并响应的电脉冲数量。而基于“热点”模型,SNSPD 接管一个光子并产生响应后,将有一段从无法探测光子到探测效能逐步复原的过程,这段功夫被称为 SNSPD 的死功夫。计数率通常与死功夫成反比,重要影响成分有器件自身的动态电赣注表部的偏置读出电路等。通过优化读出电路和器件设计,好比将多根纳米线进行并联或者造备更幼的有效光敏面降低动态电感,SNSPD 的计数率能够达到百 MHz 甚至更高。目前比力主流的提升计数率的规划是将多根纳米线互嵌并行工作,对应 SNSPD 的最大计数率能够达到 GHz 以上,对应死功夫幼于 1 ns[7,21]。

■3.2.5  光谱响应领域

单光子探测器通常只能对肯定光谱领域内的光子产生响应,通例的半导体单光子探测器通常选取半导体资料如 Si、InGaAs 等,其能隙在 1 eV 左右,与近红表波段光子能量相近,最远探测波段只能到 1700 nm。而 SNSPD 是基于能隙在几个 meV 的超导资料造备而成,相比近红表波段的光子能量要低近 3 个数量级,因而 SNSPD 的光谱响应领域能够从 X 射线延展到中红表波段,目前最远能够探测到 10 μm[22-23]。具体到 2 μm 波段,多个钻研幼组已经实现单光子探测效能大于 60%,暗计数率低于 5000 cps 的 SNSPD 器件[24-26]。

04  —

SNSPD 在生物领域的利用

依照成像道理,生物成像能够分为光学步骤和非光学步骤。光学步骤是指利用生物体的特定光学个性如透射、反射、吸收、荧光等的空间、功夫变动来获得光学图像,重要蕴含宽场荧鲜明微镜、共聚焦显微镜、多光子显微镜、荧光寿命成像、漫反射光谱等步骤。相较于非光学步骤,如推算机层析成像(CT)、核磁共振成像(MRI)等,光学成像步骤拥有较多优势,如不存在电离辐射、分辨率较高、可实现特异性象征等。

探测器是生物光学成像中的主题部件,目前常用的探测器通常为半导体探测器,蕴含少光子活络的 CMOS 和 CCD 以及单光子活络的 PMT、SPAD、SiPM 等。相比上述探测器,SNSPD 的重要优势如下:1)在近/中红表波段拥有单光子活络度,且拥有高达 90% 以上的系统探测效能和低至 1 cps 的暗计数率,信噪比相比半导体探测器能够提高 2~3 个数量级,在荧光引发效能较低的利用中有显著优势;2) SNSPD 无后脉冲和低功夫抖动,在荧光寿命成像、荧光有关光谱等功夫有关利用中拥有显著优势。依附上述优势,近年来部门钻研幼组将 SNSPD 引入到生物成像领域。

4.1

近红表Ⅱ/Ⅲ区荧光共聚焦显微镜

荧光共聚焦显微镜由于屏蔽了非焦平面的布景,有效提高了成像的信噪比,是生物领域的常见仪器。然而生物组织的异质性和复杂成分会导致严沉的光散射和组织自觉荧光,限度了成像穿透深度和信号布景比,导致共聚焦显微镜持久以来被限造在细胞及薄片组织中。通过将波段从可见光扩大到近红表 Ⅱ 区(1000~1700 nm)和Ⅲ区(1800~2300 nm),能够有效降低光散射和自觉荧光布景影响,进而在就义肯定分辨率的前提下实现深层成像,以较低的成本提供多光子显微镜的代替步骤。

2009 年,斯坦福大学戴宏杰院士团队[27]利器拥有近红表发射个性的单壁碳纳米管和 InGaAs 相机初次实现大于 1000 nm 波段的活体生物成像,掀起近红表 Ⅱ区光学生物成像技术的钻研热潮。随着波长的进一步红移,钻研人员起头将 SNSPD 引入到共聚焦显微镜中。2021 年,康奈尔大学的 Xu 团队[28]利用引发波长为 1310 nm 和发射波长为 1700 nm 的量子点探针和 SNSPD 展示了深达 1.7 mm 的幼鼠大脑的单光子共聚焦荧光成像。2022 年,戴宏杰团队[29]展示了引发波长为 1650 nm 和发射波长约为 1880 nm 的生物相容性核壳硫化铅/硫化镉量子点和 SNSPD 单点探测器,实现 1700~2000 nm 领域内的单光子引发荧光成像窗口,并在齐全的幼鼠头部中实现约 1100 μm 的成像深度(图 5)。与 PMT 相比,成像深度提高了近 2 倍,信噪比高了一个数量级。

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图 5 NIR-II 窗口中齐全幼鼠头的非侵入性体内共聚焦显微镜[29]

Fig. 5 Non-invasive in vivo confocal microscopy of intact mouse head in NIR-II window[29]

4.2

荧光寿命成像

除了强度,荧光过程还提供了另表一个用于成像的丈量参数,即荧光寿命。荧光寿命是指分子停顿在引发态的功夫,领域通常在 0.2~20 ns 之间。通过丈量图像中所有像素的典型寿命,就能够实现荧光寿命成像(FLIM)。荧光寿命与荧光染料的浓度无关,因而一方面不易受光漂白的影响,另一方面与强度成像随深度增长图像变暗分歧,FLIM 能够维持类似的清澈度。另表,FLIM 能够与共聚焦显微镜和多光子显微镜兼容,实现多维成像。

早在 2006 年,美国尺度技术与钻研所的 Stevens 团队[30]便对比 SNSPD 和 SPAD 在荧光寿命丈量中的机能曲直。相比 SPAD,SNSPD 的功夫抖动没有拖尾,呈尺度的高斯状态,可直接观察到干净的荧光指数级衰减个性。2019 年,德国 Becker & Hickl 公司进一步利用功夫抖动低至 4.4 ps 的 SNSPD,精确丈量红表染料 IR 1061 的荧光寿命为 43.7 ps,证明 SNSPD 在皮秒量级超快过程中的利用潜力[31]。2020 年,中国科学院丽江先进技术钻研院的郑炜团队率先使用 SNSPD 实现近红表 II区的共聚焦荧光寿命成像显微镜,并对幼鼠耳朵进行了多色的三维荧光寿命成像[32]。2023 年,PicoQuant 公司利用 SNSPD 代替商用共聚焦荧光寿命显微镜 MicroTime 100 的 PMT,并利用在太阳能电池资料 CIGS 的发光光谱和寿命表征测试中。与 PMT 相比,利用 SNSPD 能够将信噪比提高两个数量级,功夫分辨率提高 3 倍[33],如图 6 所示。

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图 6 基于 PMT 和 SNSPD 荧光寿命探测系统机能对比[33]

Fig. 6 Performance comparison of FILM based on PMT and SNSPD[33]

4.3

荧光有关光谱

1972 年,康奈尔大学的 Magde、Elson、Webb 初次提出荧光有关光谱步骤(FCS),通过丈量反映产品荧光的功夫自有关来监测化学反映系统中的热力学颠簸进而实现分子扩散系数和化学反映速度的丈量[34]。目前,FCS 能够量化单个分子的扩散系数、指标分子浓度和亮度,成为钻研溶液或者细胞中荧光分子动力学的有力工具。通常情况下,硅雪崩光电二极管(SPAD)被用作 FCS 系统中的单光子探测器。然而,SPAD 在光子检测后几百 ns 内会出现后脉冲,导致产生假的自有关分量,使得无法确定亚微秒领域内的自有关函数。因而,在亚微秒功夫尺度内钻研分子中的急剧物理/化学动力学时,一向必要无后脉冲的高效能单光子探测器。

相比 SPAD,SNSPD 效能更高,且无后脉冲。2014 年,日本国立谍报与通讯钻研所的 Yamashita 等[35]初次利用无后脉冲的 SNSPD 搭建 FCS 系统,进而观察到自有关函数中的亚微秒区域,为揭示活细胞中生物分子的超快动力学启发新的可能性,如图 7 所示。2015 年,进一步选取单通路 SNSPD 搭建偏振依赖荧光有关光谱。相比传统选取双通路 SPAD 的互有关去除后脉冲的检测步骤,新系统中的光路越发单一,信噪比也得到肯定的提高[36]。

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图 7 自有关函数[35]。(a)Rhodamine B;(b)Rhodamine 6G

Fig. 7 Autocorrelation functions[35]. (a) Rhodamine B; (b) Rhodamine 6G

4.4

单线态氧检测

单线态氧是最低引发态的分子氧,作为一种活性氧能够选择性地氧化有机物或者诱导癌细胞凋亡,在化学合成、聚合物降解、光动力疗法和光动力抗菌等方面拥有沉要的利用。其中,光动力疗法(PDT)是一种针对癌症和其他疾病的微创医治方式,而单线态氧 1O2 被以为是参加光动力疗法的重要细胞毒性物质。但是 1O2 在溶液或者细胞中的寿命较短(幼于 1 μs),发光量子产率极低(10?6~10?8),且发射波利益在红表波段的 1270 nm,因而直接检测单线态氧发光是一项拥有挑战性的工作。

2002 年,加拿大多伦多大学的 Wilson 团队[37]使用红表敏感的 PMT 在生物环境中直接检测到 1270 nm 波段的单线态氧 1O2 发光,但 PMT 效能较低,尝试相对比力难题。2013 年,英国赫瑞-瓦特大学的 Hadfield 团队[38]初次利用 SNSPD 实现单线态氧探测系统,并将传统的自由空间光路系统扩大到光纤光路,有效扩大系统利用领域(图 8);2018 年,英国格拉斯哥大学的 Tsimvrakidis 等[39]通过低于 1 cps 暗计数的 SNSPD 改进了单线态氧发光剂量测定系统(SOLD),实现了单线态氧的定量检测。2021 年,俄罗斯 Scontel 公司和德国的 Becker & Hickl 公司合作,结合共聚焦显微镜和 SNSPD 探测器开发一套新的丈量仪器,实现细胞中单线态氧磷光信号的寿命成像[40]。

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图 8 基于 SNSPD 的单线态氧荧光探测系统[38]

Fig. 8 Single line oxygen fluorescence detection system based on SNSPD[38]

4.5

漫反射光谱

1977 年,杜克大学的 J?bsis[41]初次证明在近红表光窗口(700~1000 nm)内能够进行无创脑监测,即利用近红表光在组织中的透射、反射等时空变动来获得大脑中的生理个性,蕴含血液氧合、血流速、脑灌注压、水浓度、光散射等。目前主流的步骤蕴含近红表光谱(NIRS)和漫反射有关光谱(DCS)等。其中 DCS 步骤率先引入 SNSPD,其道理如图 9(a)所示,用长有关长度的近红表激光照射组织,组织中的散射体如红细胞等调节入射光并被探测器接管,随后测得的功夫强度自有关函数的衰减曲线便能够反映血流速等血液参数。目前选取的 SPAD 探测器和波长为 700~850 nm 激光源的 DCS 设备通常受限于低信噪比,只能在 cm 量级的源-探测器距离和 1 Hz 的采集速度下运行。

相对于传统的 700~850 nm 的引发光源,当把波长拓展至 1050~1100 nm 时,较多的光子数量和较慢的自有关函数衰减有助于大幅提高信噪比和采集速度[42]。2021 年,美国哈佛医学院的 Ozana 钻研幼组[43]使用 1064 nm 波段的 SNSPD 搭建 DCS 系统,实现了 16 倍的信噪比增益,并实现了 20 Hz 的检测速度。随后,进一步实现 5 mm 源-探测器距离的时域漫反射光谱系统(TD-DCS)系统,丈量了血流对屏气和职能工作的反映[44]。2022 年,美国莱特州立大学的 Sunar 钻研幼组[45]利用 1064 nm 波段的 SNSPD 初次对神经沉症监护病房收治的严沉创伤性脑危险患者的案例展示了功夫门控漫反射光谱(TG-DCS),证了然其在临床中的实用性。2023 年,西班牙巴塞罗那科学技术学院的 Mora 钻研幼组[46]对比了 785 nm 波段的 SPAD 和 SNSPD 的时域漫反射有关光谱步骤。如图 9(b)所示,相比 SPAD,SNSPD 仪器响应函数削减了一半以上且没有拖尾,有效增长了自有关曲线 g(2)的信噪比和探测深度。另表,SNSPD 的引入还有望助力实现零或短源-探测器距离,进而提高空间分辨率。

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图 9 基于 SNSPD 的漫反射有关光谱系统。(a)示意图[44];(b) SNSPD 与 SPAD 的仪器响应函数、飞行功夫、自有关函数的对比[46]

Fig. 9 Diffuse reflectance correlation spectroscopy system based on SNSPD. (a) Schematic diagram[44]; (b) comparison of instrument response function, time-of-flight, and auto-correlation function of SNSPD and SPAD[46]

05  —

SNSPD 未来发展趋向

只管 SNSPD 有诸多杰出的优势,但至今尚未宽泛用于生物成像领域。重要限度如下:相对 PMT 探测器,SNSPD 有效光敏面幼,通常直径在 15~50 μm 之间,导致光学对准难题;相对 CCD、CMOS、SPAD 等探测器,其阵列像元数较少,无法实时成像等;另表,其工作温度较低(~2 K),必要体积重大的低温冷却系统等。针对以上问题,逐一介绍 SNSPD 的解决规划和发展趋向。

5.1

大光敏面 SNSPD

SNSPD 的主题结构是由数十至百纳米宽的超导线条蜿蜒而成,纳米线缺点数量会随着纳米线长度增长而增长,导致大光敏面 SNSPD 器件造备制品率极低。随着对超导纳米线中光子与非平衡态准粒子相互作用钻研的逐步深刻,2017 年,俄罗斯科学家 Vodolazov[47]预测,当一根微米级的“脏”超导线偏置到靠近拆对电流的状态时,有可能实现单光子探测,由此开启了超导微米线单光子探测器(SMSPD)的钻研。

随后,多个钻研团队基于 NbN、MoSi、WSi 等资料实现 SMSPD 探测原型。2021 年,上海微系统所利用 1 μm 宽的 NbN 微米线实现直径为 50 μm 的大光敏面 SMSPD,且系统探测效能在 1550 nm 工作波段达到 92%[48]。2023 年,进一步基于紫表曝光工艺,实现有效面积为 1 mm×1 mm 的 SMSPD,且系统探测效能在 1550 nm 工作波段达到 7%[49],实现了光敏面从 100 μm2 到 1 mm2 的逾越。

基于上述技术进取,SMSPD 有望在未来实现 cm2 尺度的超大光敏面,不外其实用化的重要问题在于为了使临界电流靠近拆对电流,SMSPD 工作温度必要更低,通常在 1 K 以下,下一步发展趋向是提高 SMSPD 的工作温度。

5.2

SNSPD 相机

红表探测器的发展通常沿着单元器件、幼规模多元探测器、线列和幼规模二维面阵、大规模焦平面阵列的路线。与通例的面探测器分歧,SNSPD 是线探测器,其阵列结构能够越发多样化,好比通例的拥有空间地位分辨的 N×M 结构[50]、多根线并行缠绕结构[21]、基于延时线的阵列结构[51]等(图 10)。目前 SNSPD 还停顿在幼规模多元探测器阶段,阵列数量通常幼于 100,在激光雷达[52]、量子通讯[53]等钻研中得到初步利用。

由于 SNSPD 器件工作在低温端,但信号读出和分析通常在常温端,因而更大规模 SNSPD 相机的利用将面对读出电路重大和造冷系统复杂等问题[54]。目前,已经发展出热耦合读出架构等伎俩,且初步实现 400000 像素 SNSPD 阵列[55]。

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图 10 红表探测器阵列结构。(a)N×M 阵列[50];(b)并行纳米线阵列[21];(c)基于延长线的超导单光子成像阵列[51]

Fig. 10 Infrared detector array structure. (a) N×M array[50]; (b) parallel nanowire array[21]; (c) superconducting single-photon imaging array based on delay line[51]

5.3

集成化 SNSPD 探测系统

SNSPD 通常选取低温超导资料,如 NbN、NbTiN 等,必要工作在液氦温区以下,因而 SNSPD 探测系统重要蕴含造冷系统、真空系统和电子学系统三大部门。从前十余年,全球多家公司针对尝试室环境,选取靠得住不变的 Gifford-McMahon(G-M)型关合循环造冷机实现了高机能 SNSPD 的贸易化,解除了 SNSPD 对液态造冷剂如液氦的依赖。G-M 造冷机通常选取风冷压缩机,功耗约为 1 kW,在降温实现后能够实现 7×24 h 陆续工作,贸易化系统成效图如图 11 所示。

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图 11 贸易化 SNSPD 探测系统 QEye 实物图(长、宽、高别离为 600 mm、600 mm 和 1250 mm)

Fig. 11 Commercial SNSPD detection system QEye physical image. (length is 600 mm, width is 600 mm, and height is 1250 mm)

但在尝试室环境之表的利用受到可用低温造冷机的尺寸、质量和功率(SWaP)的限度。因而,钻研人员一向在索求越发紧凑的低温造冷机实现方式以及钻研更高临界温度的超导资料来实现单光子探测。从前 5 年,英国、美国和中国的多个钻研团队通过混合类型的造冷机组合来实现更低 SWaP 的道理样机[56-58]。2021 年,上海微系统所选取两级高频脉冲管冷却器和一个焦耳-汤姆孙回路,实现最低温度为 2.4 K、功耗为 320 W 的造冷机,功耗相比 G-M 造冷机低了近一个数量级,质量减轻了一半左右[59]。在更高工作温度的 SNSPD 方面,钻研人员也获得突破,2023 年,麻省理工学院的 Berggren 团队[60]造备出 Bi2Sr2CaCu2O8+δ 高温超导纳米线,并在 25 K 温度下观察到 1.5 μm 电信波长下的单光子响应,将 SNSPD 技术的资料家族扩大到液氦温度限度之表。

06  —

实现语

21 世纪初鼓起的 SNSPD 技术有效助力了我国量子信息领域的急剧发展。与半导体单光子探测器如 PMT 和 SPAD 相比,SNSPD 在近红表波段拥有更高的效能、更低的噪声、更高的计数率、更低的抖动且无后脉冲。近年来,SNSPD 逐步迈出量子信息领域,成为生物成像、激光雷达、深空通讯等弱光探测利用的选择之一。以 SNSPD 的根基工作道理为基础,会商了沉要机能指标的影响成分,着沉介绍 SNSPD 在生物成像方面的最新利用进展。

当前,我国在 SNSPD 方面具备较好的技术储蓄和贸易化公司,但依然处于发展的黄金上升期。预计未来 SNSPD 会在生物成像领域驱动下朝着大光敏面、幼规模阵劣注更高工作温度、更远工作波段等方向发展,而探测器机能的提高将进一步拓展 SNSPD 在生物成像领域中的利用领域,并且有但愿助力近红表 III 区生物成像的初次实现。

参考文件:略。

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